Cầy mangut sọc lớn chủ yếu ăn động vật không xương sống như châu chấu và bọ cạp, mặc dù nó cũng săn bắt các loài chim nhỏ, bò sát và đôi khi là cả động vật có vú. Mặc dù động vật không xương sống được ăn trong suốt cả năm, chế độ ăn uống có thể thay đổi giữa mùa mưa và mùa khô, với khả năng nhiều động vật có xương sống sẽ được ăn trong mùa mưa.[4][5]

Cầy mangut sọc lớn là loài sống về đêm, thường đi kiếm ăn một mình hoặc theo cặp. Ban ngày, loài này thường trú ẩn trong các hang hoặc hốc đá để tránh ánh sáng mặt trời gay gắt.[4][5]